武科大网讯（通讯员李江江）近日，公司英国正版365郑安民、齐记、范科团队在《Journal of the American Chemical Society》期刊发表了题为“Dynamic Roles of Oxygen Vacancies for Surface Hydroxylation in Enhanced Alkaline Hydrogen Evolution”的研究论文（DOI：10.1021/jacs.5c15670）。范科教授为论文第一作者，郑安民教授、齐记副教授和范科教授为论文共同通讯作者，公司为论文第一完成单位。

金属氧化物电催化剂中的氧空位（V_O）被广泛认为是提升析氢反应（HER）活性的关键因素，但其在催化过程中的具体功能仍不清晰。在本研究中，研究团队以富含V_O的Co₃O₄（中等活性的过渡金属氧化物）和富含V_O的RuO₂（高性能氧化物催化剂）为模型催化剂，探索了碱性HER过程中V_O的动态演化。

电化学分析表明，相较于V_O稀少的催化剂，富V_O氧化物表现出明显增强的本征HER活性。原位光谱、离位表征及从头算分子动力学（AIMD）模拟显示，V_O并非稳定结构，而是在HER过程中被动态消耗，从而促进了表面大量羟基化。这种表面羟基化和重构能够优化水分子的吸附与解离，调节界面水的分布，并增强界面处氢键网络的连接性，从而整体上将反应途径从Volmer–Heyrovsky转变为Volmer–Tafel机制。这些协同效应加速了反应动力学速率，并表现出更高的产氢电化学性能。

该研究验证了所提出的作用机制在不同本征活性的氧化物电催化剂中的普适性，为V_O的结构动态演变提供了新的见解，并展示了其诱导的表面羟基化在调控界面水与氢键网络中的关键作用，从而有助于研究者对电催化产氢机理的理解。

据悉，该研究获得了国家自然科学基金、湖北省自然科学基金及武汉市自然科学基金等项目的支持。

原文链接：

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.5c15670